• Sebastian Stan vai Bucky Barnes: Một siêu chiến binh và là thủ lĩnh thực tế của Thunderbolts.[2][3] Được cho là đã thiệt mạng trong Thế chiến thứ hai, anh tái xuất ở hiện tại với tư cách là một sát thủ bị tẩy não trước khi được chữa khỏi.[2]
• Hannah John-Kamen vai Ava Starr / Ghost: Một thành viên của Thunderbolts có tính không ổn định về phân tử, có thể xuyên qua các vật thể.[2]
• Wyatt Russell vai John Walker / U.S. Agent: Một siêu chiến binh và thành viên Thunderbolts. Anh là cựu Đội trưởng Biệt động quân đội Mỹ được tặng thưởng huân chương và trở thành Captain America trước khi bị chính phủ Mỹ giải ngũ một cách nhục nhã.[2]
• Julia Louis-Dreyfus vai Valentina Allegra de Fontaine: Giám đốc Cơ quan Tình báo Trung ương, người làm việc với Belova và Walker..[2][4]
• Florence Pugh vai Yelena Belova: Một thành viên của Thunderbolts được huấn luyện trong Red Room với tư cách là Góa phụ đen.[2]
• David Harbour vai Alexei Shostakov / Red Guardian: Một thành viên của Thunderbolts, là siêu chiến binh người Nga tương đương với Captain America và là cha của Belova.[2] Harbor cho biết bộ phim khám phá sâu hơn về mối quan hệ phức tạp giữa Belova và Shostkov đã được giới thiệu trong Black Widow (2021). Anh lưu ý rằng Belova không thể chịu đựng được Shostkov, nhưng cô ấy cần ai đó giúp cô cảm thấy trọn vẹn và Shostkov có thể đảm nhận vai trò đó.[5]
• Olga Kurylenko vai Antonia Dreykov / Taskmaster: Một thành viên của Thunderbolts với phản xạ cho phép cô bắt chước phong cách chiến đấu của đối thủ. Trước đây cô được cha mình là Dreykov điều khiển để hoàn thành các nhiệm vụ cho Red Room trước khi được Natasha Romanoff, chị gái của Belova giải thoát.[2]
• Harrison Ford vai Thaddeus "Thunderbolt" Ross: Tổng thống Mỹ. Ông trước đây là tướng quân đội Mỹ và sau đó là Ngoại trưởng Mỹ.[3][6]
• Lewis Pullman vai Sentry[7][8]

Ngoài ra, Geraldine Viswanathan đã được chọn vào vai trợ lý của de Fontaine,[7][9] trong khi Laurence Fishburne và Rachel Weisz dự kiến ​​sẽ tiếp tục đảm nhận vai trò MCU của họ là Bill Foster và Melina Vostokoff.[10]